本网讯 近日，国际著名期刊Nature communications杂志在线发表了yl23455永利官网物理与电子学院刘敏教授课题组的最新研究成果，论文题为“Insights into the activity of single-atom Fe-N-C catalysts for oxygen reduction reaction”。yl23455永利官网为该论文的第一完成单位及通讯作者单位，刘康博士后为文章的第一作者，刘敏教授为唯一通讯作者。该工作对单原子Fe-N4位点氧还原反应活性的调控、起源、描述符以及描述符之间的内在关系进行了详细的研究，为设计单原子氧还原反应催化剂提供了理论指导。

单原子Fe-N-C催化剂在氧还原反应（ORR）中受到了广泛的关注。然而，Fe-N-C催化剂的ORR反应活性的来源并不清楚，从而阻碍了Fe-N-C催化剂的进一步发展。因此，通过密度泛函理论计算，从前线轨道的空间分布和能级分布角度提供了理解Fe-N4位点ORR活性的模型。以双空位缺点调控单原子Fe-N4位点ORR活性为例，从电子结构上证明了Fe-N4位点氧还原反应活性的起源是Fe 3dz2、3dyz (3dxz)和O2π*轨道之间的杂化作用。数据拟合的结果表明Fe-O键长、自旋态d带中心间隙、Fe位点磁矩、O2*磁矩等描述符与单原子Fe-N4位点ORR活性之间具有近线性的关系，可以准确的预测Fe-N4位点的ORR活性。此外，这些描述符主要分布在两个差异明显的区域内，即活跃的Fe-N4位点和平庸的Fe-N4位点，这与Fe 3d投影轨道在Z方向的分布高度有密切的关系。这项工作为单原子M-N-C催化剂的ORR活性起源提供了新见解，为高性能单原子催化剂的设计提供了理论指导。